近日，av影片 物理专业2023级博士研究生侯薇在晶体学领域期刊《Crystal Growth & Design》（中科院小区分区晶体学一区）上发表了题为 “Spatiotemporally Revealing the Formation of Metal–Metal Compound Superatoms and Their Self-Assembly via Programmed Chilling Microfluidics: The Case of Au–WO3 Superatoms” 的研究论文。该成果以av影片 为第一单位，通讯作者为宋玉军教授。
超原子异质体在众多前沿诸如高效超原子药物、亚纳米量子计算芯片、高效催化剂和新型亚纳米磁光晶体器件等领域展现出巨大的应用潜力。然而，实现原子精度可控的超原子异质体制备，并在原子精度深入理解其形成的热动力学机制一直是该领域面临的重大挑战。在本研究中，团队创新性的提出了金属盐还原形成半稳性金属有机配合物、延迟的还原反应成核与溶胶-凝胶相转化耦合竞争异质化和表面原子原位钝化的可控形成策略，并发明了具有高时空分辨动力学参数调控能力的程序化微流体急冷新方法对其形成过程沿微通道线性展开的可控制备方法，对超原子异质体的原子数、原子种类、表面原子配位空间结构等微结构、组成和各原子电子态等精准调控。另外，该方法具有平行放大规模化生产潜力。
提出的超原子形成策略和原子精度制备方法具有精确控制超原子形成过程的动力学/热力学参数（如流速、温度和在微通道中的停留时间），从而实现对超原子异质结构在原子精度上精准调控。以 Au-WO₃为模型，成功构建了尺寸范围为 1 Å 至 14 Å 的金属-金属化合物异质结构超原子及其自组装聚集体。通过程序微流急冷方法与高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）的准原位表征结合，准动态地观察到了从原子到团簇的聚集过程，并在亚纳米分辨率下观察到金超原子与三氧化钨分子团簇通过杂化可形成丰富的异质结构。基于密度泛函理论（DFT），我们还建立了该类超原子形成动力学模型，根据金团簇（3~55 个原子）和三氧化钨分子团簇的形成能来模拟 Au-WO₃超原子的微观结构。结果表明，通过程序化微流体急冷方法，在三氧化钨分子团簇和表面原子稳定剂的钝化和保护下，金原子及其团簇能够在成核阶段得到原子级稳定。该研究成果为超原子异质体的制备和应用开辟了新的途径，为相关领域的发展注入了新的活力，有望推动超原子药物、磁光电量子信息科技、能源催化技术等多个学科的进步。
图1 超原子异质体的形成机理
本研究成果是在国家自然科学基金（资助号：52471259和51971029)、国家科技重大专项（资助号：2018ZX10301201）和国家国家自然科学基金国际（地区）合作与交流项目（NSFC- BRICS（国际组织），资助号：51861145309）共同资助下完成的。
原文链接：//pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.cgd.5c00650
